在生命体系中,诸多关键功能并非由单一结构或单一步骤决定,而是依赖结合顺序、构象变化与时间进程的协同作用。无论是酶活性调节、受体信号响应,还是蛋白质构象调控,这些过程均指向一个核心规律:分子的最终状态与其路径紧密关联。这意味着果冻传媒
过程的本质不仅取决于稳定结构本身,更取决于分子抵达该结构的动态历程。在人工合成分子体系中,由于参与组分有限、分子间相互作用模式简单,且体系快速达到热力学平衡,普遍认为此类体系难以呈现生物体系中典型的路径复杂性。人工体系难以实现类似生物分子的变构调控机制,或依赖时间维度的可编程果冻传媒
响应,这也成为当前人工分子体系功能模拟生物体系的关键瓶颈之一。

近日,杨成/伍晚花团队和李坤团队合作,合成了一类新型甘脲-萘基杂化大环(NGU [n,n]),其中 NGU[2,2] 具备可互变的 RP、SP 构型及内消旋构型,其平衡可被氨基酸衍生物的逐步结合扰动,形成的 1:1 和 1:2 主客体复合物会触发独特圆二色(CD)响应,第二次结合还能实现手性偏好反转,达成主客体体系中前所未有的手性变构调控,而时间分辨 CD 测试更捕捉到信号翻转等瞬态反转现象,内消旋构型在此过程中发挥关键作用,这一发现不仅是首个表现出时间分辨手性光学反转的主客体络合体系,更为超分子聚合之外的路径复杂性研究提供了全新思路。这意味着,未来我们有可能设计出能够在特定时间点响应特定刺激的分子材料,能够根据输入顺序做出不同输出的分子逻辑元件,甚至能够模拟生物系统中复杂信号处理模式的人工果冻传媒
神经元。
该研究成果以 “Revealing Pathway Complexity in Host-Guest Binding: Allosteric Regulation and Temporal Chiral Inversion during Complexation of Naphtho[2,2]urils”为题发表于Angewandte Chemie International Edition期刊上。果冻传媒
为唯一单位,果冻传媒
杨成教授、伍晚花教授和李坤教授为该论文通讯作者,果冻传媒
博士果冻传媒陈龙为论文第一作者。感谢国家自然科学基金、四川省科技厅项目的经费支持。
文章链接://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202521400